Η Βιβλιοθήκη Νικολάλου Καλογερόπουλου περιλαμβάνει περίπου 1000 σώματα βιβλίων, κυρίως νεοελληνική και ευρωπαϊκή λογοτεχνία, νεοελληνικό και ξένο θέατρο, δοκίμια για τη νεοελληνική λογοτεχνία και τη φιλοσοφία, Ιστορία και κείμενα για ποικίλες τέχνες (μουσική, ζωγραφική, κινηματογράφο), θέματα αρχαιογνωσίας, πολιτικής, γλωσσολογίας, λαογραφίας, βιβλιοθηκονομίας, καθώς και λεξικά και κάποια τεύχη περιοδικών.

Στη ΒΝΚ υπάρχουν αρκετές πρώτες εκδόσεις, όπως για παράδειγμα:

Calderon Pedro, Το στοιχείο. Δράμα εις πράξεις (ημέρας) τρεις, μτφ. Ιω. Καμπούρογλου, Εν Αθήναις, Εκδ. οίκος Γεωργίου Φέξη, 1912.
Goethe, Φάουστ, μτφ. Μάρκος Αυγέρης, Αθήνα, Εκδοτικός οίκος Γεώργιου Φέξη, 1914.
Ερρίκος Χάινε, Ταξιδιωτικές εικόνες, μτφρ. Ι. Ν. Γρυπάρη. Αθήναι, εκδ. οίκος Ελευθερουδάκη, 1925.
Ανατόλ Φρανς, Πάνω στην άσπρη πέτρα, μτφρ. Πέτρου Πικρού, Αθήναι, Εταιρεία Ν. Θεοφανίδη και Σ. Λαμπαδαρίδη, 1926.
Δημοσθένης Βουτυράς, Ο νέος Μωυσής και άλλα διηγήματα, Αθήναι, Αρ. Ι. Ράλλη, 1923.
Αλκιβιάδης Γιαννόπουλος, Η Σαλαμάντρα, Αθήναι, Δίφρος, 1957.

Συχνά έχουμε πλήρεις σειρές έργων όπως π.χ. του Γρ. Ξενόπουλου στις εκδόσεις Μπίρης και ιδίως  Ρώσων συγγραφέων  που βρίσκονται στην κορυφή της προσωπικής προτίμησης, όπως για παράδειγμα του Ντοστογιέφσκι του οποίου υπάρχουν σχεδόν όλα τα έργα στις πολύ ωραίες μεταφράσεις του Άρη Αλεξάνδρου, του Γιώργου Κοτζιούλα, του Άρη Δικταίου, του Γ. Σημηριώτη, του Αλ. Κοτζιά.

Παραχωρήθηκε στην ΒΚΠ το 2012 από την Κατερίνα Κωστίου, στην οποία παραδόθηκε, η οποία φρόντισε για τη μεταφορά της από το διαμέρισμα του Καλογερόπουλου (κέντρο της Αθήνας) στο Πανεπιστήμιο Πατρών.